大中祥符八年(公元1015年),宋真宗亲自召见山长周式,对周式兴学颇为嘉许,亲书“岳麓书院”匾额。至今书院所存明代“岳麓书院”刻石,便是当年宋真宗的手迹。在周式执掌下,岳麓书院的从学人数和院舍规模都有很大发展,遂成为天下四大书院之一。关于“四大书院”有多种说法,但唯有岳麓为诸家共推,反映了古之学者对岳麓的推崇。
两宋之交,岳麓书院遭战火洗劫,乾道元年(1165年)湖南安抚使知潭州刘珙重建岳麓书院。他还延聘著名理学家张栻主教岳麓,更加强了岳麓书院在南宋教育和学术上的地位。张栻主教期间,以反对科举利禄之学、培养传道济民的人才为办学的指导思想,培养出了一批如吴猎、赵方、游九言、陈琦等经世之才的优秀学生。
乾道三年(公元1167年),朱熹来访,与张栻论学,举行了历史上有名的“朱张会讲”。前来听讲者络绎不绝,时人描绘“一时舆马之众,饮池水立涸”。这次会讲,也推动了宋代理学和中国古代哲学的发展,所以不仅是长沙,也是中国古代文化史上的一件盛事。